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《雙摻雜鈣鈦礦復閤氧化物結構及磁電性質》可供高等院校和科研院所的凝聚態物理、材料物理及材料化學專業的研究生、學者學習和參考。

內容簡介

極低溫下颱階狀變磁相變是近年來的研究熱點，但物理機製尚無完美解釋。《雙摻雜鈣鈦礦復閤氧化物結構及磁電性質》以具有典型低溫相分離特性的鈣鈦礦氧化物Pr1-xNaxMn1-y·FeyO3(0≤y≤0.3)、Ln0.5Ca0.5Mn1-xMexO3(0≤x≤0.3)（Ln為Pr，Me為Al；Ln為Sm，Me為Cr、Co和Fe；Ln為Nd，Me為Fe、Ga）共8個樣品係列為研究對象，在製備單相多晶樣品基礎上，應用PPMS係統來研究樣品的低溫磁電性質。具體研究瞭樣品發生變磁相變時納米團簇之間促發作用、促發過程、促發機製及該促發作用在具體樣品中産生的影響；還研究瞭FM/COOAF相之間競爭過程的微觀圖像；分析瞭極低溫下颱階狀磁化麯綫與漸變型磁化麯綫相互轉化的影響因素及規律。這些可以幫助我們更深入理解該類具有低溫相分離的復雜係統的奇異行為和可能的量子轉變現象。

目錄

前言
第1章緒論1
1.1引言1
1.2ABD3鈣鈦礦型復閤氧化物磁學性質研究現狀2
1.3本書研究的齣發點和主要內容6
參考文獻9
第2章錳氧化物磁電性質基本理論13
2.1鈣鈦礦型復閤氧化物的晶體結構13
2.1.1AB03型鈣鈥礦的晶體結構13
2.1.2AA，BP/03雙鈣鈥礦型復閤氧化物的晶體結構13
2.2鈣鈦礦型復閤氧化物中電子狀態的理論描述14
2.2.1能帶理論14
2.2.2晶體場理論14
2.2.3分子軌道理論15
2.2.4配位場理論15
2.2.5超交換相互作用理論15
2.3錳氧化物體係的基態物理性質與基本物理現象18
2.3.1電子結構與Jahn-Teller畸變18
2.3.2錳氧化物中的電荷、自鏇和軌道有序19
2.3.3相分離24
2.3.4變磁相變25
2.3.5CMR效應及其産生機製26
2.4本章小結27
參考文獻28
第3章的結構錶徵及磁電性質分析31
3.1樣品的製備及結構錶徵與分析31
3.1.1引言31
3.1.2樣品製備31
3.1.3的結構38
3.2相分離基態研究41
3.2.1引言41
3.2.2基態研究43
3.3Fe摻雜對交流磁化率的影響48
3.3.1引百48
3.3.2Fe摻雜對磁性質的影響 49
3.3.3Fe摻雜對交流磁化率的影響50
3.4本章小結52
參考文獻53
第4章的結構及磁電性質研究57
4.1引言57
4.2的結構研究57
4.2.1錶徵57
4.2.2SEM照片分析57
4.3磁性質研究59
4.3.1M-T麯綫研究 59
4.3.2M-H麯綫研究59
4.3.3變磁相變的機製分析60
4.3.4颱階狀變磁相變與漸變型變磁相變的比較63
4.4電性質研究64
4.5本章小結65
參考文獻65
第5章的製備及結構錶徵及磁電性質分析68
5.1樣品的製備方法和測量原理68
5.1.1樣品的製備68
5.1.2X射綫衍射結構分析69
5.1.3電磁特性測量方法與原理70
5.2係列樣品磁性質研究72
5.2.1A1摻雜對磁化強度的影響 73
5.2.2A1摻雜對Pro. Ca0.MnO3磁滯迴綫的影響 75
5.2.3A1摻雜對交流磁化率的影響 76
5.3係列樣品電輸運性質研究79
5.3.1A1摻雜對電阻率的影響 81
5.3.2磁電阻效應的研究82
5.4本章小結84
參考文獻85
第6章的製備、結構錶徵及磁電性質分析87
6.1的製備與結構錶徵87？
引言87
6.1.2製備原理與實驗裝置87
6.1.3固相反應法製備Sm().5Ca(，5Mn xCr ()3係列樣品89
6.1.4係列樣品的XRD結構錶徵89
6.2樣品的磁性和電輸運性質91
6.2.1引言91
6.2.2測量係統與實驗內容92
6.2.3Cr摻雜對SCMCO係統中電荷有序和磁有序的影響93
6.2.4Cr離子對SCMCO體係的電輸運性的影響98
6.2.5CMR效應研究99
6.3本章小結101
參考文獻102
第7章的製備、結構錶徵及磁電性質分析105
7.1樣品的製備與測試105
7.1.1 實驗原料及儀器設備105
7.1.2製備方法介紹——固相反應法105
7.1.3樣品的製備與結構分析106
7.1.4磁性質和電性質的測試108
7.2Fe摻雜對Ncd.Cao.Mn 7^03 (07.2.1引言109
7.2.2Fe摻雜對磁性質的影響110
7.2.3Fe摻雜電輸運性質的影響113
7.3的磁滯迴綫分析118
7.3.1引言118
7.3.2溫度對樣品磁滯迴綫的影響118
7.4本章小結122
參考文獻124
第8章的製備、結構錶徵及磁電性質分析126
8.1的製備與結構錶徵126
8.1.1引言126
8.1.2製備所需原料及儀器設備126
8.1.3高溫固相反應法製備127
8.1.4Nd，，5Ca).5Mn1 ^GaJOi (08.2摻雜對 Nd0.5Ca0.5Mn! IGaI03(08.2.1引言130
8.2.2Ga摻雜對係列樣品的磁化強度的影響130
8.2.3Ga摻雜對係列樣品的磁滯迴綫的影響132
8.2.4溫度對於的磁滯迴綫的影響134
8.3Ga摻雜對係列樣品電輸運性質影響的研究136
8.3.1CMR效應及産生機製136
8.3.2Ga摻雜對係列樣品電阻率的影響139
8.3.3係列樣品的CMR效應141
8.4本章小結142
參考文獻143
第9章的結構及磁基態研究145
9.1的製備與結構錶徵145
9.1.1引言145
9.1.2樣品製備145
9.1.3係列樣品的結構錶徵與分析147
9.2Co摻雜對Smn.Can.MnC^磁基態的影響 15。
9.2.1引言15。
9.2.2磁性質測量儀器與方法151
9.2.3Co摻雜對Sm。. 5 Ca。. 5 MnO3電荷有序和磁有序的影響 152
9.3的交流磁化率分析157
9.3.1引言157
9.3.2的交流磁化率實部分析158
9.3.3的交流磁化率虛部分析161
9.4本章小結164
參考文獻165
第10章的製備、結構錶徵及磁性研究168
10.1係列樣品的製備及結構錶徵168
10.1.1引言168
10.1.2的製備168
10.2係列樣品的磁性質174
10.2.1引言174
10.2.2磁性測量原理與方法174
10.3本章小結185
參考文獻186

精彩書摘

第1章緒論
1.1引言
凝聚態物理是物理學最大的分支領域，所謂凝聚態是物質固態和液態的統稱。其特徵在於研究人員眾多，研究成果豐富，對技術發展影響廣泛，與其他學科相互滲透迅速。在地球上，與人類生活密切相關的物質除瞭陽光和空氣外，其餘都是以凝聚態的形式存在，這足以看齣研究凝聚態物理對人類生存和生活的重要性。凝聚態物理較早的重大突破是半導體的發現及應用，它對人們生活和工作産生的影響隻需從我們日常所用的電腦中的眾多半導體元件就可見一斑。凝聚態物理近年來有兩個熱門方嚮：一個是“超導”另一個是“納米”。媒體上關於它們巳經有很多的介紹。除此之外的其他研究領域諸如軟物質、準晶體、磁學等很可能醞釀著下一個重大的突破。可以肯定的是，作為物理學最大的分支方嚮，凝聚態物理巳經逐漸發展為整個物理學的主體和重心，超過半數物理學研究者在這個領域辛勤地工作著。
在21世紀之初，作為社會發展以及人類文明進步的重要科學技術基礎，凝聚態物理主要有以下亟待解決和引起人們廣泛興趣的熱點方嚮：
(1)極細微尺度物質及相關技術的研究；
(2)新型功能材料的發展及其應用的物理基礎研究；
(3)極端條件下的凝聚態物理學研究；
(4)錶麵、界麵物理和化學物理學研究；
(5)交叉學科的凝聚態物質研究。
而上述的研究熱點又是相互聯係、相互滲透的。由此又産生瞭很多上述熱點方嚮的交叉分支學科。
在豐富廣博的磁學領域，有一門新興的分支學科 磁電子學(magnetoelectronics)，
或者稱作自鏇電子學（spinelectronics)。它是上述第（2)和第（3)個研究熱點交叉而形成的。它的重要研究對象是具有強關聯電子體係的銅氧化物和錳氧化物等新型功能材料；它的研究手段是極端條件如強場、高壓、極低溫和超快等。
從20世紀80年代末以來，磁電子學得到瞭迅速的發展。AB()3g鈦礦型復閤氧化物是該分支學科的重要研究對象。一方麵，ABO3鈣鈦礦型復閤氧化物具有豐富的物理化學性質，如鐵磁性、鐵電性、熱電性、壓電性、超導性、熱導性、磁緻伸縮、熒光、催化活性、龐磁阻效應和變磁相變等，因而它可以作為功能材料，具有重要的應用價值。尤其是80年代中期高溫超導體的齣現和90年代對龐磁阻效應的研究，使鈣鈦礦型稀土復閤氧化物成為引人注目的研究熱點。另外該材料中所錶現齣的近100%的自鏇極化率和強的鐵磁序及其與電輸運特性之間的緊密關聯等現象，為該類材料的未來應用揭開瞭極其誘人的前景。
另一方麵，由於在該類材料中電荷-自鏇-軌道-晶格自由度之間存在強的相互作用，從而誘發産生絕緣體-金屬轉變、有序化和相分離等一係列新奇現象，同時，abo3鈣鈦礦型復閤氧化物結構簡單，容易把各種性質和結構聯係起來，因此該類材料又具有重要的基礎研究價值，這些新奇現象的研究巳成為近年來物理學特彆是凝聚態物理研究中十分活躍而又引人注目的前沿領域，給物理學傢提齣瞭新的研究課題，將導緻與凝聚態物理緊密相關的自鏇電子學、軌道電子學、強關聯電子學等全新概念的産生，並嚮其他學科移植和滲透，成為21世紀科學技術特彆是凝聚態物理強關聯電子係統的主要研究熱點之一。
從20世紀80年代末到現在，經過20多年的發展，以鈣鈦礦復閤氧化物為重要研究對象的磁電子學巳經建立瞭基本的理論體係。這些理論在很多方麵取得瞭和實驗很好的吻閤。但是磁性産生的物理根源目前尚未完全研究清楚，尤其是在自鏇玻璃、團簇玻璃、相分離、電荷有序、變磁相變方麵，人們建立瞭大量的物理模型，從不同的角度給齣瞭不同的解釋，但仍有一些現象無法解釋清楚[]。龐磁電阻（colossalmagneticresistance，CMR)效應巳發現很多年，也取得瞭廣泛的應用，但其物理機製至今也沒有獲得統一的解釋。在錳氧化物強關聯體係中電荷、晶格、自鏇和軌道自由度之間相互耦閤，比熱、晶格、導電性和磁化率等各種性質相互影響[]。弄清上述這些物理量的來源以及它們之間的相互關係是當前凝聚態物理學界的重要目標。
1.2 ABO3鈣鈦礦型復閤氧化物磁學性質研究現狀
磁性的研究是當今比較活躍的研究領域之一，現巳建立瞭基本的理論體係。如能帶理論、晶體場理論、分子軌道理論、配位場理論等，並建立瞭很多模型，如雙交換模型、超交換模型、滲流模型、馬氏體相變模型等，這些理論和模型在很多方麵和實驗相吻閤。但是仍然有很多的實驗現象無法給齣閤理的解釋。很多時候，同一種理論或模型可以較好地解釋某些實驗現象，但同時又與很多彆的實驗現象相矛盾。迄今為止，仍有很多磁現象産生的物理根源沒有完全研究清楚，尤其是CMR、電荷有序、自鏇玻璃和變磁相變方麵，人們建立瞭大量的物理模型，給齣瞭不同的解釋，但仍有一些現象人們無法用巳有的模型解釋清楚[1]，因此有必要在這幾個方麵繼續深人研究。
早在20世紀50年代，物理學傢就在混價錳氧化物中就發現瞭磁電阻效應。1951年，Zener提齣瞭雙交換（double-exchange，DE)模型來定性地解釋此類材料中的磁和電性質的變化規律[5，]。1955年，Goodenough[7，]提齣瞭Mn的3d電子和O的2p電子雜化的半共價鍵理論，定性地解釋瞭磁有序、晶體結構和導電性之間的關係，並根據該半共價鍵理論預言瞭Li-Ca-MnCKXzgl)體係不同z值所對應的的磁結構和相應的晶體結構。很快，Wollan和Koehler？利用中子衍射實驗詳細研究瞭Lai-Ca-MnaCOs^zS^l)體係的磁結構和晶體結構，從實驗上給齣瞭該體係的磁結構相圖，結果顯示與Goodenough的理論預言是一緻的。這就證明瞭半共價鍵理論的正確性。同年，Anderson和Hasegawa[w]在把每個錳離子的核自鏇看作是經典的自鏇，並在巡遊電子量子化的基礎上，發展瞭Zener的雙交換模型。i960年，deGennes[11]在反鐵磁的基礎上考慮雙交換作用，又從理論上進一步發展瞭雙交換理論。在隨後的20年中，由於實驗條件的限製，沒有新的實驗現象發現，但幾乎所有的實驗現象都能用以上理論進行解釋，正是由於理論上的成功，使得在隨後的年代裏對錳氧化物的研究進展停滯不前。既沒有太多新的實驗現象發現，也沒有重大的理論創新與突破。
直到20世紀80年代末，實驗手段的開始不斷提升，在電子自鏇的研究方麵不斷取得新的突破，使得該領域逐漸發展成為一門新興的分支學科——自鏇電子學，或者稱作磁電子學。1988年發現金屬Fe、Cr交替沉積而形成的多層膜（Fe/Cr)N(N為周期數）電阻率隨磁場增加而下降[12]，這種負磁電阻效應被稱為巨磁電阻效應（giantmagnetoresistenceeffect，GMR)。對磁性金屬超晶格與多層膜的研究錶明，與輸運電子自鏇相關的散射變化引起瞭磁場下樣品的電阻率下降。1992年在磁性顆粒膜中也觀察到瞭類似的巨磁電阻效應。美國IBM公司的Almaden實驗室利用這種磁電阻材料作為磁存儲盤的讀齣磁頭，使存儲量得到瞭進一步提高，存儲密度高達1Gbit/in2。由於可以利用樣品的巨磁電阻效應來製備用於高密度磁盤的信號讀齣器、磁傳感器和磁存儲器等，因此，巨磁電阻效應的研究近年來發展十分迅速。1993年，Helmolt[3]和Kenichi[13]等首次報導瞭1也3BaL.3Mn()3和1咖3CaL.3Mn()3具有巨磁電阻效應，接著，1994年jin[u]發現在溫度為77K、磁場大小為6T的條件下，在LaAl(_)3#晶基片上外延生長的LkiCa^Mna薄膜的磁電阻效應竟高達1.27X1(0%，甚至比在金屬多層膜中的巨磁電阻效應還要高幾個數量級，因此稱之為CMR效應，這揭開瞭CMR效應研究的序幕，使CMR效應的研究迅速成為凝聚態物理和材料物理研究的前沿和熱點，並帶動瞭相關學科的發展。
直到瞭90年代中後期，Mi11s等發現材料在高溫下的高電阻率行為以及外場所導緻的輸運特性突變，利用雙交換模型無法得到閤理的解釋[13]。為瞭更好地解釋CMR效應和摻雜稀土錳氧化物材料的磁學性質和電阻率隨摻雜濃度和溫度的變化關係，新的模型相繼齣現，比較流行的如載流子的局域化形成的JT極化子[132<)]以及非磁雜質引起的Andeson定域化[21]滲流效應[22]、相分離？等。但這些模型都隻能解釋其中的部分實驗現象，隨著研究的不斷深人，近年來越來越多的實驗證據不斷地顯示，電子相分離（phaseseparation)形成的金屬和絕緣的納米團簾(cluster)可能在
CMR效應中起著重要作用[2.2427]。
近幾年，電荷有序現象也逐漸成為當前磁學領域的研究熱點現象[29]。1998年，Mori等[3。]通過電子衍射獲得瞭Lai^Ca^MnOs(3：=1/2，2/3，3/4，4/5)體係咼分辨晶格圖像（latticeimage)後，他們發現電荷有序的條紋相是配對的，將其稱為雙Mn3O6Jahn-Teller崎變條紋相(pairingofMn3O6Jahn-Tellerdistortedstripes，JTS)即雙條紋相(bi-stripe)。而Radaelti等[31]認為Ia1；3Ca2/；MnO3中的電荷排列是采取“Wigner-crystal”形式，此時的電荷有序是由於電子之間的庫侖（Coulomb)排斥作用引起的。圖1-1給齣瞭“bi-stripe”和“Winger-crystal”不同形式Mn3/Mn4排列示意圖。在“Winger-crystal”型結構中，為瞭減小電荷間的庫侖排斥作用，電荷不是緊密堆積的，即Mn3和Mn4不是配對排列的，而是互相錯開一個晶格常數的距離，以減少電荷之間庫侖排斥作用引起的能量升高[2]。在“bi-stripe”結構中，電荷則是緊密堆積的，Mn3和Mn4離子相對排列。目前上述結構均有一定的支持者，電荷有序態究竟是“Winger-crystal”相，還是“bi-stripe”相至今仍然是一個未解決的問題。
圖1-1電荷有序態下的由於強關聯體係錳氧化物中的電荷、自鏇、軌道和晶格自由度之間存在強烈的關聯作用，各種相互作用之間的競爭非常復雜，因此，電荷有序的起源迄今為止仍不清楚，在具體的體係中對電荷有序態起主導作用的因素也有很大差彆。
電荷有序現象引起人們的重視不僅僅是由於電荷有序態緊密地聯係著CMR效應、變磁相變的起源，更重要的是它是理解強關聯體係中電荷、晶格、自鏇和軌道自由度之間相互作用關係的關鍵。伴隨著電荷有序現象的發生，比熱、晶格、導電性、磁化
率等都會發生明顯的變化[3235]，因此深人研究電荷有序態的起源成為當前磁電子學的熱點之一。對電荷有序態的係統研究顯示，電荷有序態受多種因素的影響，例如，摻雜[36.37]、同位素替代[38，9]、外加磁場[K)|2]、電場[3.n]、X射綫[⑴甚至靜壓[丨6，7]等均能破壞電荷有序態。
在人們研究過程中，人們發現瞭另一與相分離和電荷有序緊密聯係的現象，即磁化強度颱階 變磁相變（metamagnetictransition)。首次對多晶中變磁相變做較為詳細研究的是美國普林斯頓大學的Mahendimn[1]。2002年，他們詳細研究瞭多晶樣品Pr().5Ca(，5Mn().95Co，，05O3的颱階狀變磁相變。發現該變磁相變隻在低溫下存在(5K以下），並且颱階的寬度小於2X101丁。該臨界場的大小與樣品在冷卻時所加的外場大小呈綫性關係。變磁相變的這種行為同樣也在Mn位未摻Co的樣品及單晶樣品中觀察到。這種低溫下颱階狀的變磁相變與在錳氧化物中觀察到的高溫變磁相變以及在其他材料中觀察到的變磁相變有本質的不同，他們認為這是樣品的一種本徵性質，當今流行的解釋是馬氏體效應[29]。然而馬氏體效應不能解釋多晶中的分布磁化現象，變磁相變不可逆性以及變磁相變具有嚴格的臨界溫度等現象。另外對Mn位摻雜、磁場弛豫、加磁場冷卻等因素對變磁相變臨界場H。的影響也尚無定論。因此，必須提齣新的理論模型纔能對變磁相變現象進行解釋。這就要求磁電子學工作者在實驗和理論方麵有所突破。
在磁學領域裏，盡管理論物理學傢和實驗物理學傢做瞭大量的努力，也取得瞭很大的進展，現巳建立瞭基本的理論體係。這些理論在很多方麵取得瞭和

前言/序言

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